硬磁铁氧体磁绝缘体展现巨矫顽力和亚太赫兹自然铁磁共振

引言

硬磁铁氧体是现代技术的重要材料，广泛应用于永磁体、磁记录介质和反雷达系统。然而，它们的磁性能往往对温度变化过于敏感，这限制了其实际应用。最近，研究人员发现了一类基于铝取代锶铁氧体的新型磁硬绝缘体，在宽温度范围内表现出卓越的磁性能。

挑战

硬磁绝缘体的工作温度范围由磁跃迁和磁各向异性能与热能（$k_B T$）的比值决定。现有材料面临重大限制：

• 基于 4d/5d 元素的材料（La$_2$Ni$_{1.19}$Os$_{0.81}$O$_6$、Lu$_2$NiIrO$_6$）仅在远低于 300 K 的温度下表现出硬磁性能，且含有昂贵元素
• 具有非零轨道矩的 3d 元素（CoFe$_2$O$_4$）由于自旋 - 轨道相互作用常数低，在室温下不具有磁硬性
• $\epsilon$-Fe$_2$O$_3$ 需要复杂的合成方法和昂贵的铑掺杂来改善性能，且其矫顽力在低温下因磁重取向跃迁而急剧下降

解决方案：铝取代锶铁氧体

研究人员研究了 Ca-Al 取代锶铁氧体的单畴颗粒，化学式为 Sr$_{1-x/12}$Ca$_{x/12}$Fe$_{12-x}$Al$_x$O$_{19}$（x = 1.5-5.5）。颗粒采用柠檬酸自燃法合成，呈片状，平均直径为 300-600 nm，低于各化合物的单畴极限。

主要发现

温度稳定的磁硬性

所有样品在 5-300 K 的整个温度范围内都保持其超高磁硬性。磁滞回线在 5-390 K 的所有温度下都显示出随机取向的 Stoner-Wohlfarth 颗粒集合的典型行为，$M_r/M_s \approx 0.5$。

创纪录的矫顽力

矫顽力（$H_C$）表现出显著的温度依赖性：

• 对于 x = 1.5，$H_C$ 随温度降低而单调下降
• 对于 x = 3-5.5，$H_C$ 在特定温度下通过最大值
• 随着铝浓度增加，最大值向低温区移动

在 180 K 时，x = 5.5 的样品观察到最高矫顽力 42 kOe——这是非织构铁氧体材料中的最高值。

亚太赫兹自然铁磁共振

自然铁磁共振（NFMR）频率表现出与矫顽力相似的行为，因为两者都与各向异性场（$H_a$）成正比：

在 180 K 时，x = 5.5 的样品达到最大 NFMR 频率 297 GHz——这是所有材料中报道的最高 NFMR 频率。

纯自旋流产生

最有前景的特性之一是能够通过自旋泵浦效应产生纯自旋流。计算表明：

• 自旋流振幅随铝浓度降低而减小，但随冷却而增加
• 即使是 x = 5.5 的样品，在相同条件下（T ≈ 4 K，$f_r$ ≈ 260 GHz）产生的自旋流比反铁磁绝缘体 MnF$_2$ 高一个数量级
• 在室温下，x = 5.5 的样品产生的自旋流仍比 4 K 下的 MnF$_2$ 高约三倍

相对于竞争材料的独特优势

与需要复杂合成和昂贵铑掺杂的 $\epsilon$-Fe$_2$O$_3$ 不同，铁氧体提供：

• 简单且经济的合成
• 在 5-300 K 范围内稳定的磁性能
• 无磁重取向跃迁
• 无需外磁场即可产生纯自旋流
• 对非偏振辐射的响应（无需手性磁振子模式）

物理起源

矫顽力和 NFMR 频率温度依赖性的最大值与磁晶各向异性常数 $K_1$ 和饱和磁化强度 $M_S$ 的行为有关。$H_C$ 和 $f_r$ 都与各向异性场成正比：

当 $K_1$ 在特定温度（$T_{max}$）开始比 $M_S$ 下降得更快时，会出现极值点，这发生在居里温度（$T_C$）的约 50% 处。引入铝会降低 $T_C$，从而将 $T_{max}$ 移向更低温度。

在亚太赫兹自旋电子学中的应用

这些材料在以下方面极具前景：

• 亚太赫兹频率的电磁辐射吸收和转换
• 快速自旋传输器件
• 通过自旋泵浦效应进行亚太赫兹信号检测
• 保持磁矩位置的高可靠性磁存储
• 下一代无线技术（6G 及更高版本）

结论

总之，我们研究了单畴铝取代铁氧体的磁性能和自然铁磁共振频率对温度的依赖性。所有样品在 5-300 K 范围内都保持其超高磁硬性。每个样品都有一个独特的温度（约 $T_C$ 的 50%），在此温度下矫顽力和铁磁共振频率都达到最大值。在 180 K 时，Sr$_{0.54}$Ca$_{0.46}$Fe$_{6.5}$Al$_{5.5}$O$_{19}$ 样品观察到 42 kOe 的最高矫顽力和 297 GHz 的自然铁磁共振频率。后者是迄今为止所有材料中的最高纪录。

可调节的矫顽力和 NFMR 频率，加上低温度偏差、高加工性和工业集成潜力，使铝取代铁氧体在现代电子应用中极具前景。

创纪录的 297 GHz NFMR 频率和 42 kOe 矫顽力，以及卓越的自旋流产生能力，使这些材料成为在宽温度范围内产生强大自旋流和检测太赫兹辐射的唯一已知实际候选材料——为工作在太赫兹频段的实用自旋电子器件开辟了新可能性。

本文基于 Materials Horizons (2023) 发表的研究：“Hard ferrite magnetic insulators revealing giant coercivity and sub-terahertz natural ferromagnetic resonance at 5–300 K”，作者 Evgeny A. Gorbachev、Ekaterina S. Kozlyakova、Liudmila N. Alyabyeva、Asmaa Ahmed 和 Lev A. Trusov。