Гигантская коэрцитивная сила и суб-терагерцовый ферромагнитный резонанс в жёстких ферритовых магнитных изоляторах

Введение

Жёсткие магнитные ферриты являются важнейшими материалами для современных технологий, находя применение в постоянных магнитах, носителях магнитной записи и антирадарных системах. Однако их магнитные свойства часто чрезмерно чувствительны к изменениям температуры, что ограничивает их практическое применение. Недавно исследователи открыли новый класс магнитно-твёрдых изоляторов на основе алюминиево-легированных стронциевых гексаферритов, которые демонстрируют исключительные магнитные свойства в широком температурном диапазоне.

Проблема

Рабочий температурный диапазон жёстких магнитных изоляторов определяется магнитными переходами и отношением энергии магнитной анизотропии к тепловой энергии ($k_B T$). Существующие материалы сталкиваются со значительными ограничениями:

• Материалы на основе 4d/5d элементов (La$_2$Ni$_{1.19}$Os$_{0.81}$O$_6$, Lu$_2$NiIrO$_6$) проявляют магнитно-твёрдые свойства только при температурах значительно ниже 300 К и содержат дорогостоящие элементы
• 3d элементы с ненулевым орбитальным моментом (CoFe$_2$O$_4$) не являются магнитно-твёрдыми при комнатной температуре из-за низкой константы спин-орбитального взаимодействия
• $\epsilon$-Fe$_2$O$_3$ требует сложного метода синтеза и дорогостоящего легирования родием для улучшения свойств, а его коэрцитивная сила резко падает при низких температурах из-за магнитных переориентационных переходов

Решение: алюминиево-легированные стронциевые гексаферриты

Исследователи изучили однодоменные частицы Ca-Al замещённого стронциевого гексаферрита с формулой Sr$_{1-x/12}$Ca$_{x/12}$Fe$_{12-x}$Al$_x$O$_{19}$ (x = 1,5-5,5). Частицы были синтезированы методом цитратно-автокомбустционного синтеза и имеют пластинчатую форму со средними диаметрами 300-600 нм, что ниже предела однодоменности для каждого соединения.

Ключевые результаты

Температурно-стабильная магнитная твёрдость

Все образцы сохраняют свою сверхвысокую магнитную твёрдость во всём температурном диапазоне 5-300 К. Петли магнитного гистерезиса показывают типичное поведение для ансамбля случайно ориентированных частиц Стонера-Вольфарта с $M_r/M_s \approx 0,5$ при всех температурах.

Рекордная коэрцитивная сила

Коэрцитивная сила ($H_C$) показывает замечательную температурную зависимость:

• Для x = 1,5 $H_C$ монотонно уменьшается с температурой
• Для x = 3-5,5 $H_C$ проходит через максимумы при определённых температурах
• С увеличением концентрации алюминия максимум смещается в область низких температур

Наивысшая коэрцитивная сила 42 кЭ была достигнута для x = 5,5 при 180 К — наибольшее значение среди нетекстурированных ферритовых материалов.

Суб-терагерцовый естественный ферромагнитный резонанс

Частоты естественного ферромагнитного резонанса (ЕФМР) ведут себя аналогично коэрцитивной силе, так как обе величины пропорциональны полю анизотропии ($H_a$):

Максимальная частота ЕФМР 297 ГГц была достигнута для x = 5,5 при 180 К — наивысшая зарегистрированная частота ЕФМР среди всех материалов.

Генерация чистого спинового тока

Одной из наиболее перспективных особенностей является способность генерировать чистый спиновый ток посредством эффекта спиновой накачки. Расчёты показывают:

• Амплитуда спинового тока уменьшается с концентрацией алюминия, но увеличивается при охлаждении
• Даже образец x = 5,5 генерирует на порядок более высокий спиновый ток, чем антиферромагнитный изолятор MnF$_2$ при тех же условиях (T ≈ 4 К, $f_r$ ≈ 260 ГГц)
• При комнатной температуре образец x = 5,5 всё ещё генерирует примерно в три раза более высокий спиновый ток, чем MnF$_2$ при 4 К

Уникальные преимущества перед конкурирующими материалами

В отличие от $\epsilon$-Fe$_2$O$_3$, который требует сложного синтеза и дорогостоящего легирования родием, гексаферриты предлагают:

• Простой и экономичный синтез
• Стабильные магнитные свойства в диапазоне 5-300 К
• Отсутствие магнитных переориентационных переходов
• Генерация чистого спинового тока без внешнего магнитного поля
• Отклик на неполяризованное излучение (без требований к хиральным магнонным модам)

Физическая природа явления

Максимумы в температурных зависимостях коэрцитивной силы и частот ЕФМР связаны с поведением константы магнитокристаллической анизотропии $K_1$ и намагниченности насыщения $M_S$. Обе величины $H_C$ и $f_r$ пропорциональны полю анизотропии:

Экстремум появляется, когда $K_1$ начинает убывать быстрее, чем $M_S$, при определённой температуре ($T_{max}$), что происходит приблизительно при 50% температуры Кюри ($T_C$). Введение алюминия уменьшает $T_C$, следовательно, смещает $T_{max}$ в область более низких температур.

Применения в суб-ТГц спинтронике

Эти материалы исключительно перспективны для:

• Поглощения и преобразования электромагнитного излучения на суб-терагерцовых частотах
• Устройств быстрого спинового транспорта
• Детектирования суб-ТГц сигналов посредством эффекта спиновой накачки
• Высоконадёжного магнитного хранения с сохранением положения магнитного момента
• Технологий беспроводной связи следующего поколения (6G и beyond)

Заключение

В данной работе продемонстрирован первый пример магнитно-твёрдых изоляторов, обладающих чрезвычайно высокой коэрцитивной силой и поглощением суб-терагерцовых электромагнитных волн в широком температурном диапазоне 5-300 К. Настраиваемые коэрцитивная сила и частота ЕФМР в сочетании с низкой температурной зависимостью, высокой технологичностью и потенциалом промышленной интеграции делают алюминиево-легированные гексаферриты чрезвычайно перспективными для применений в современной электронике.

Рекордные частота ЕФМР 297 ГГц и коэрцитивная сила 42 кЭ, наряду с превосходными характеристиками генерации спинового тока, позиционируют эти материалы как единственные известные реальные кандидаты для генерации мощных спиновых токов и детектирования терагерцового излучения в широком температурном диапазоне — открывая новые возможности для практических спинтронных устройств, работающих в терагерцовом диапазоне.

Статья основана на исследовании, опубликованном в Materials Horizons (2023): “Hard ferrite magnetic insulators revealing giant coercivity and sub-terahertz natural ferromagnetic resonance at 5–300 K” авторов Evgeny A. Gorbachev, Ekaterina S. Kozlyakova, Liudmila N. Alyabyeva, Asmaa Ahmed и Lev A. Trusov.